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Micheau, C.; 上田 祐生; 阿久津 和宏*; Bourgeois, D.*; 元川 竜平
Solvent Extraction and Ion Exchange, 41(2), p.221 - 240, 2023/02
被引用回数：1 パーセンタイル：51.1(Chemistry, Multidisciplinary)Malonamide derivatives, which are among the most extensively investigated extractants in solvent extraction of lanthanoids, actinides, and platinum group metal ions, were deuterated by using Pd/C and Rh/C catalysts with a D
O/2-propanol mixture. This method enables to replace the hydrogen atoms by deuterium atoms in the malonamide chemical structure with a controllable deuteration rate. The maximum rate reaches 75 percent approximately, determined by nuclear magnetic resonance (NMR) and electrospray ionization mass spectrometry. In addition, it has been demonstrated that extraction behavior of the malonamide molecules remains unchanged after the deuteration procedure. Deuterated malonamides should be a powerful tool for fundamental researches on solvent extraction systems, in particular, for structural analysis of the organic phases. The large difference in the neutron scattering cross-section between hydrogen and deuterium leads to a large difference in neutron scattering length density of the malonamide derivatives before and after the deuteration reaction. Therefore, using deuterated malonamides in small-angle neutron scattering and neutron reflectivity studies could give access to the nanoscopic structure of the specific solute species in the bulk organic phase and at the liquid-liquid interface, respectively. This deuteration method could become a general one and be extended to a wide variety of extractant molecules. In this way this work contributes to the development of the fundamental researches in solvent extraction systems.
佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00
被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00
被引用回数：2 パーセンタイル：10.1(Chemistry, Multidisciplinary)マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。
from nitrate media; Comparison with a conventional organic phosphate上田 祐生; 菊池 圭*; 徳永 紘平; 杉田 剛; 青柳 登; 田中 万也; 岡村 浩之
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(5-6), p.491 - 511, 2021/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、三価のランタノイドイオン(Ln)に関する新規フルオラス抽出剤(TFP)を開発し、その抽出分離能力を市販リン酸エステル抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)と比較した。興味深いことに、一般的に炭化水素のフルオロ化は抽出能力を低下させる傾向があるにもかかわらず、TFPはTBPよりも遙かに高いLn抽出および分離性能を発揮した。幾つかの分光的手法および抽出相の組成分析に基づいた微視的および巨視的なLnに関する配位環境の比較から、Ln-TFP錯体は水和水をほとんど有しないだけでなくフルオラス相中にはほとんど水分子が含まれていなかった。これらの結果は、フルオラス溶媒の強力な疎水性が、TFPのLnに対する高い抽出および分離性能をもたらしていることを示唆している。
-diketone extractant and a neutral ligand松宮 正彦*; 野水 大輝*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二
Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(7), p.764 - 784, 2021/00
被引用回数：3 パーセンタイル：22.95(Chemistry, Multidisciplinary)ジケトンの一種である、Htta(テノイルトリフルオロアセトン)又はHbfa(ベンゾイルトリフルオロアセトン)とTOPOを用いてNd-Fe-Bマグネットから4つの希土類元素のイオン液体への抽出を試みた。期待される共同抽出が起こり、7回の連続抽出によって、TbとDyをその他の希土類元素から分離することができた。
Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00
被引用回数：18 パーセンタイル：69.88(Chemistry, Multidisciplinary)Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the 
-octyl--tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (NaSO
). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11
被引用回数：15 パーセンタイル：52.81(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm
)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。
-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が
99%となる結果を得た。
solution; Comparison with tri-
-butyl phosphate上田 祐生; 菊池 圭; 杉田 剛; 元川 竜平
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(5), p.347 - 359, 2019/07
被引用回数：8 パーセンタイル：34.18(Chemistry, Multidisciplinary)リン酸トリブチル(TBP)を用いた従来のPUREXプロセスにおいて多量のZr(IV)が含まれる場合、抽出錯体,遊離の抽出剤,酸、および水の凝集を起源として生成する不溶性の第三相や沈殿による目的物の抽出阻害が問題であった。本研究では水にほとんど溶解しないフルオラス化合物に着目し、TBPと同一のリン酸エステル構造を有するフルオラスリン酸エステル抽出剤を合成し、本抽出剤のZr(IV)抽出特性,抽出機構、および第三相生成の抑制効果をTBPと比較検証した。開発した新規抽出剤は、TBPと比較し第三相の生成を著しく抑制するとともに、幅広い硝酸濃度領域においてTBPよりも高いZr(IV)抽出能力を示すことが明らかとなった。
-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00
被引用回数：21 パーセンタイル：65.06(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ
98%及び86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。
Simonnet, M.; 宮崎 有史*; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.81 - 95, 2019/00
被引用回数：5 パーセンタイル：17.71(Chemistry, Multidisciplinary)Cesium extraction from acidic media by seven dialkoxy-calix[4]arene-crown-6 compounds in several diluents was studied. 2-Nonanone was found to be a suitable diluent for cesium extraction. Nitric acid concentration variation reveals a maximum distribution ratio, whose position depends on extractant and diluent. This maximum was explained quantitatively by a competitive extraction of H
. An analytical mass-action extraction model accounting for activity effects is proposed that fits correctly the different datasets. The analysis showed a nitrate hyper-stoichiometry in alkyl ketone diluents. This effect yields efficient back-extraction at low acidity. Benzo substitution on the crown ether lowers nitric acid extraction, improves sodium separation, but also degrades potassium and rubidium separation.
,-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08
被引用回数：5 パーセンタイル：16.24(Chemistry, Multidisciplinary),-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として
= 1.1![$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$](/search/images/ERNVY2TNEBHE4XT1FV4V44ZTPVOV24ZRFY1H0X11LRZG0IDBOF4VW402OJWSARCFJBHUC5K3LZ3TE5K5PNOHE1JAN3ZGO5JE.gif)
を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として
= 0.12![$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$](/search/images/ERNVY2TNEBEF24ZLPVOV24ZQFY1TM5K5PNOHE1JAMFYX0W11LRZG0ICEIVEE4QK5PNOHE1JAIZZGKZL3PVOV4402OJWSASD3EQ.gif)
を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。
元川 竜平; 遠藤 仁*; 長尾 道弘*; Heller, W. T.*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(5), p.399 - 406, 2016/07
被引用回数：5 パーセンタイル：19.64(Chemistry, Multidisciplinary)We performed neutron polarization analysis (NPA) of extracted organic phases containing complexes, comprised of Zr(NO) and tri-n-butyl phosphate (TBP), which enabled decomposition of the intensity distribution of small-angle neutron scattering (SANS) into the coherent and incoherent scattering components. The coherent scattering intensity, containing structural information, and the incoherent scattering compete over a wide range of magnitude of scattering vector, 
, specifically when is larger than 
1/
, where is the radius of gyration of scatterer. Therefore, it is important to determine the incoherent scattering intensity exactly to perform an accurate structural analysis from SANS data when is small, such as the aforementioned extracted coordination species. Although NPA is the best method for evaluating the incoherent scattering component for accurately determining the coherent scattering in SANS, this method is not used frequently in SANS data analysis because it is technically challenging. In this study, we successfully demonstrated that experimental determination of the incoherent scattering using NPA is suitable for sample systems containing a small scatterer with a weak coherent scattering intensity, such as extracted complexes in biphasic solvent extraction system.
-dialkylamides (DEHDMPA and DEHBA) in mixer-settler extractors伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(1), p.37 - 47, 2016/01
被引用回数：9 パーセンタイル：29.47(Chemistry, Multidisciplinary)-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)及び-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のNp(V)及びNp(VI)に対する抽出特性の硝酸イオン濃度依存性をバッチ法にて調査した。DEHDMPA及びDEHBAのNp(VI)に対する分配比は硝酸イオン濃度が3mol/Lより高い条件において1を上回った。Np(V)はDEHDMPA及びDEHBAにほとんど抽出されず、それぞれの抽出剤が示した分配比の最大値は0.4及び0.2であった。連続抽出プロセスにおけるNpの挙動を把握するため、DEHDMPA及びDEHBAのそれぞれを抽出剤に用いた2サイクルプロセスの試験を行った。フィード液中のNpのUフラクション及びU-Puフラクションへの回収率は63.7%及び29.1%であり、第1サイクル試験の終了後にNp(V)からNp(IV)あるいはNp(VI)への原子価変化の進行を示唆する結果を得た。UのUフラクションへの回収率は99.9%、PuのU-Puフラクションへの回収率は99.8%であり、U及びPuの回収率に対するNpの悪影響は見られなかった。
佐々木 祐二; 須郷 由美; 森田 圭介; Nash, K.*; Nash, K. L.*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 33(7), p.625 - 641, 2015/10
被引用回数：95 パーセンタイル：91.19(Chemistry, Multidisciplinary)ジグリコールアミド(DGA)化合物のアルキル基置換効果について調べた。水,ドデカンへの溶解性,抽出容量,分配比などをモニターした。短いアルキル基を修飾したDGA化合物は水への溶解性が高く、一方長いアルキル基を修飾したものはドデカンへの溶解性が高い。抽出容量はそのアルキル基長さに依存する結果を得た。アクチノイド元素へのマスキング効果を調べたところ、エチル基を修飾したTEDGAの性能が最も高い。アクチノイド抽出に関し、6つの溶媒で調べたところ、短いアルキル基を修飾したDGA化合物による分配比がやや高いことが分かった。
-di(2-ethylhexyl)-2,2-dimetnylpropanamide (DEHDMPA) and -di(2-ethylhexyl)butanamide (DEHBA) using mixer-settler extractors伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 森田 泰治
Solvent Extraction and Ion Exchange, 32(4), p.348 - 364, 2014/05
被引用回数：9 パーセンタイル：31.46(Chemistry, Multidisciplinary)-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)の硝酸, U(VI)、及びPu(IV)に対する抽出特性をバッチ法で調べ、それぞれの化学種に対する分配比計算式を導出した。DEHDMPA及び-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を抽出剤としたミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。DEHDMPAはフィード液中のUを選択的に抽出し、99.93%のUをUフラクションに回収した。また、DEHBAはPuのほぼ全量を抽出し、99.94%のPuをU-Puフラクションに回収した。ミキサセトラ各段におけるU及びPuの濃度のシミュレーション計算を行い、本計算手法がUフラクションにおけるU濃度、及びU-PuフラクションにおけるPu濃度の計算に有効であることを示した。
島田 亜佐子; Sulakova, J.*; Yang, Y.*; Alexandratos, S.*; Nash, K. L.*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 32(1), p.27 - 43, 2014/01
被引用回数：4 パーセンタイル：16.82(Chemistry, Multidisciplinary)3, 4, 6価のアクチニドの分離のためにテトラメチルマロンアミド(TMMA)を修飾した樹脂を開発し、研究した。基礎研究として、Eu(III), Th(IV), U(VI), Am(III)のHNO, NaNO, HCl, NaCl溶液からのTMMA樹脂への質量分配係数(
)を取得した。また、HNOの樹脂への分配についても評価した。試験を行ったすべての溶液においての順番はThUAm=Euであった。金属とHNOの抽出の競争について抽出データとFT-IRにより確認した。EuとUの3M HNOからの負荷容量は0.83mmol/gと1.6mmol/gであり、推定される金属:TMMA化学量論はEuに対して1:2、Uに対して1:1であった。溶離剤の開発のために数種類の有機酸がThとUのに与える影響を調べた。また、廃棄物分析において想定されるマトリックス元素であるNaやAl, K, Ca, Cr, Ni, FeなどのAm(III)のに与える影響についても調べた。それらの結果をもとにクロマトグラフィーのスキームを考案し、分離試験を実施した。
-di(2-ethylhexyl)butanamide (DEHBA) in mixer-settler extractors伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 森田 泰治
Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(6), p.590 - 603, 2013/09
被引用回数：10 パーセンタイル：37.86(Chemistry, Multidisciplinary)モノアミド抽出剤の一つである-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を用いた、ミキサセトラ抽出器による硝酸溶液からのUとPuの回収率のシミュレーション計算、及びUとPuの回収試験をそれぞれ実施した。ミキサセトラへの単位時間あたりの溶液供給量、ミキサセトラの段数、及び硝酸濃度をシミュレーション計算のパラメータに設定し、UとPuの分離に対する適切な試験条件を決定した。試験の結果、1.5mol/dm(M)のDEHBAによる4M硝酸中のU及びPuの回収率として99.9%及び97.84%をそれぞれ得た。
和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(2), p.210 - 220, 2013/02
被引用回数：2 パーセンタイル：12.24(Chemistry, Multidisciplinary)金属イオンを迅速に濃縮又は精製するためには、優れた動的吸着容量を有する分離材料を用いるのが効果的である。本研究では、エチレングリコールジメタクリレートとグリシジルメタクリレートの共重合反応によって、透水性・加工性に優れたシート状多孔性高分子の細孔表面にキレート形成基を有する架橋型高分子鎖を付与し、新規な吸着体を作製した。得られた多孔性高分子吸着体は、銅イオンに対して、十分な平衡吸着容量を保持しつつも優れた動的吸着容量を実現した。これは、架橋された高分子鎖によって、銅イオンの高分子鎖相内における吸着体厚み方向への拡散速度が抑制されたためであり、高分子鎖の架橋が効果的に作用したことを示している。
-di(2-ethylhexyl)butanamide in continuous counter-current extraction with mixer-settler extractor伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 泰治
Solvent Extraction and Ion Exchange, 30(2), p.142 - 155, 2012/02
被引用回数：7 パーセンタイル：29.12(Chemistry, Multidisciplinary)-ドデカンで1.5mol/dm(M)に希釈した-ジ-(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のU(VI)及びPu(IV)に対する抽出特性を一段のバッチ法にて調査し、U(VI)及びPu(IV)の分配比を与える式として
= 1.4[NO 
]
[DEHBA
]
及び 
= 0.11[NO ]
[DEHBA]をそれぞれ得た。ミキサセトラ抽出器を用いて1.5MのDEHBAを抽出剤とする連続向流試験を実施し、U-Pu抽出部において99.9%以上のU(VI)及びPu(IV)を抽出した。抽出されたPu(IV)は0.67M硝酸によって逆抽出され、フィード液中のPu(IV)の97%以上をPuフラクションに回収した。本研究の結果からDEHBAが、Pu(IV)の還元剤を用いることなく硝酸濃度を調節することによって、U(VI)とPu(IV)を相互分離する抽出剤として機能することが示された。
石原 量*; 浅井 志保; 乙坂 重嘉; 山田 伸介*; 廣田 英幸*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 30(2), p.171 - 180, 2012/02
被引用回数：8 パーセンタイル：31.67(Chemistry, Multidisciplinary)Permeative flow through pores of porous membranes enhances the mass transfer of target ions. When polymer chains containing functional groups are appended to the pore surface of porous membranes, a high-speed collection of target ions is achieved. In this study, an octadecylamino-group-introduced polymer chain grafted onto a porous sheet was impregnated with bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP). The porous sheet into which a C
H
NH group was introduced was immersed in HDEHP/ethanol solution. The liquid permeability of a cartridge charged with the HDEHP-impregnated porous sheet in disk form was 96% that of the starting-porous-disk-packed cartridge. The equilibrium binding capacity was 0.32 mol per kg of the disk. The HDEHP-impregnated porous sheet was found to be applicable to the preconcentration of trace amounts of lanthanides prior to their measurement by ICP-MS.
